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Nach kleinen Um- und Erweiterungsbauten des Klosters jeweils zu Beginn des 16. und 17. Jahrhunderts legte man am 27. Juni 1684 den ersten Stein für einen barocken Neubau. Nachdem der Straubinger Hofmaurermeister Stephan Niderkhürchner die Keller gebaut und die Mauern zwei „Gaden“ (Stockwerke) hoch aufgezogen hatte, wurde er auf Veranlassung des Priors P. Emanuel von dem aus Graubünden stammenden „beruembten Ingenieur und Architectus im Gericht Landau sesshafften“ Johann Caspar Zuccalli (Zugallus) abgelöst. Er führte den heutigen Bau mit dem Sommerrefektorium (große Aula) im Parterre (reiche Stuckdecke mit zwei Deckengemälden: Abendmahl, Gastmahl bei Simon dem Aussätzigen), dem mit Fresken verzierten, zu Beginn des 19. Jahrhunderts übertünchten, in den Jahren 2006-2008 mit gewaltigem finanziellem Aufwand freigelegten Freskenprogramm und wiederhergestellten Bibliothekssaal (Ausmalung 1710) als geschlossene Vierflügelanlage mit Kreuzgang und Innenhof zu Ende. Die Klostermauern an der Burggasse und Fürstenstraße schlossen im 18. Jahrhundert das ganze Klosterareal ab.

Da die Bettelordenskirche der Karmeliten durch die Übertragung des Gnadenbildes „Maria von den Nesseln“ 1661 zur zweiten Wallfahrtskirche innerhalb der Stadt geworden war, erhielt sie auf der Westseite ab 1702 einen Turm vorgeblendet. Seit 1700 nahm Baumeister Wolfgang Dientzenhofer auch eine umfassende barocke Umgestaltung des Inneraums der Kirche vor. Den Entwurf für den prächtigen Hochaltar mit 21 Metern Höhe und seinen vielen Figuren von Karmelheiligen sowie für die beiden Seitenaltäre lieferte 1741/42 der Passauer Bildhauer Joseph M. Götz.

Der freistehende, überreich verzierte Tabernakel mit dem Altartisch gilt als eine Glanzleistung, „ein Prunkstück der süddeutschen Holzplastik“. Das riesige Hochaltarblatt (1741) mit der Darstellung der Aussendung des Hl. Geistes zählt zu den wichtigsten Arbeiten des Wiener Akademiedirektors Michael Unterberger. Die von Anton Keller 1756/57 geschaffene Kanzel mit ihrem üppigen Muschelwerkdekor und den Figuren steht der berühmten Kanzel von Mathias Obermayr in der Stiftskirche St. Jakob kaum nach.

Bezeichnend für die Karmelitenkirche, die für die herzogliche Familie wie für Patrizier- und Adelsfamilien als bevorzugte Grablege diente, ist der reiche Bestand an spätmittelalterlichen Grabmälern. Er verleiht der Kirche einen ausgezeichneten kunsthistorischen Rang. Als Glanzstück der spätgotischen Skulptur gilt die Rotmarmortumba Herzog Albrechts II. von Straubing-Holland (gestorben 1397) wegen ihrer einzigartigen Ikonographie sowie der Spannung zwischen herzoglicher Repräsentation und Vergänglichkeit des Irdischen. Das Grabmal befindet sich hinter dem Hochaltar und ist nur auf Anfrage zugänglich.

Mit der Säkularisation im Jahre 1802 wurde die Straubinger Niederlassung zum Aussterbekloster der „Beschuhten Karmeliten“ bestimmt. Um in der Seelsorge, die den Patres auch im Kloster verboten war, den nötigen Lebensunterhalt zu finden, verließen in der Folgezeit notgedrungen immer mehr Konventualen das „Aussterbekloster“ . Im Jahre 1841 erwirkte P. Petrus Heitzer, der verbliebene letzte Karmelit und Prior des alten Klosters, von König Ludwig I. das Dekret zur Wiedereröffnung. Von hier erfolgten im 19. Jahrundert die Erneuerung der Oberdeutschen Provinz, Neugründungen im Umland und 1864 auch in Nordamerika, wo schließlich die amerikanische Ordensprovinz vom Reinsten Herzen Mariä errichtet wurde.

1993 feierte der Konvent zusammen mit dem Abschluss der Kirchenrenovierung sein ununterbrochenes 625jähriges Bestehen in der Stadt Straubing. Seine 650jährige Präsenz in Straubing wird der Orden im Jubiläumsjahr der Stadt 2018 feiern.

Mit dem Abzug der Karmeliten der Deutschen Provinz übernahm im September 2016 die indische Karmelitenprovinz St. Thomas in Kerala mit einem kleinen Konvent die Seelsorge an der Ordenskirche. Die Klostergebäude werden künftig zum großen Teil für die „TU München Campus Straubing“ umgebaut und hergerichtet.